„Ona wygląda jak tamta martwa dziewczyna. To jest chore.
Skończysz podobnie jak Lee. Ale ja tak nie skończę.”
— Kay Lake

Dużym wyzwaniem dla ekipy realizującej Czarną Dalię było znalezienie aktorów, którzy potrafiliby zagrać we współczesnym czarnym kryminale, chyląc czoła przed dokonaniami Humphreya Bogarta i Lauren Bacall oraz Freda MacMurraya i Rity Hayworth z thrillerów z lat 40. i 50. ubiegłego stulecia, ale nie stając się jednak ich karykaturami. De Palma i producenci zdecydowali się postawić na piątkę młodych, ale już uznanych i dojrzałych aktorów i aktorek, którzy mieliby wcielić się w role twardzieli, kochanków i oszustów ze scenariusza Friedmana i książki Ellroya.

De Palma przyznaje, że pracował z prawdziwymi talentami: „Wielcy aktorzy zawsze stworzą coś, co całkowicie zaskakuje.”

Ważną postacią Czarnej Dalii jest Josh Hartnett, grający Bucky’ego Bleicherta, któremu z chwilą rozpoczęcia pracy nad sprawą cały świat zaczyna wymykać się spod kontroli. De Palma od początku czuł, że ten aktor z łatwością pokaże wrodzoną dobroć Bucky’ego: „Nawet w tak skorumpowanym świecie potrafi zachować uczciwość – zauważa reżyser. – Podobnie jak Bogart w starych czarnych kryminałach”.

„Josh jest już dojrzałym mężczyzną - opowiada Linson. – „Śledziłem jego karierę od czasu, gdy zagrał młodego chłopaka w „Przekleństwach niewinności”. Jego rola detektywa o wyjątkowo skomplikowanym życiorysie, zakochanego w dwóch kobietach i prześladowanego przez morderstwo, jest fantastyczna”.

Hartnetta bardzo zainteresowała rola Bucky’ego, ponieważ, jak mówi: „Nie była to zwykła umoralniająca historia. Bohaterowie nie są bez skazy, a słabości ich charakteru uwidaczniają się aż do końca filmu”.

Szarpane dialogi napisane przez Friedmana nie były jedynym wyzwaniem dla Hartnetta. Grana przez niego rola wymagała fizycznego treningu, cztery godziny dziennie, przez siedem miesięcy. Musiał wcielić się w postać doświadczonego boksera Bucky’ego (znanego na ringu jako Mr. Ice), który był posiadaczem rekordu walk 36-0-0 w kategorii półciężkiej.

Filmy De Palmy znane są z trójkątów i czworokątów występujących w różnych konfiguracjach. Jednym z boków miłosnego trójkąta Bucky-Kay-Lee jest aktor Aaron Eckhart, nazywany przez reżysera „młodym Kirkiem Douglasem.” De Palma wiedział, że musi znaleźć kogoś, kto tchnie odrobinę szaleństwa w postać Lee Blancharda. Aktor miał zagrać zażywającego amfetaminę, porywczego gliniarza, który jest wybuchową mieszanką żalu i gniewu, całkowitym przeciwieństwem wzorowego detektywa Bucky’ego. W miarę rozwoju akcji dowiadujemy się, że w życiu Lee było wiele kobiet, których nie mógł uratować od najgorszego, wśród nich jego zmarła w wieku 15 lat siostra.

Rola Eckharta była trudna fizycznie (rekord walk bokserskich Mr. Fire’a wynosił 43-4-2), ponieważ, jak sam mówi: „Blanchard jest szybko mówiącym, dużo pijącym, dowcipnym, nietypowym detektywem, którego zagranie sprawiło jednak w sumie dużą frajdę”. Mówiąc o swoim zainteresowaniu czarnymi kryminałami z lat 40. ubiegłego wieku Aaron przyznaje, że: „tempo mówienia aktorów było wtedy szybsze niż dzisiaj. Oglądając Cagneya czy Edwarda G. Robinsona mamy wrażenie, że słyszymy karabin maszynowy.” Jego filmowy partner Hartnett śmieje się: „Aaron jest jak wzburzona rzeka. Jako aktor nie waha się i pokonuje wszystkie przeszkody. To wielka osobowość, co pozwala uwierzyć, że na ekranie poradzi sobie z każdym.”

Obsadziwszy męskie role, De Palma rozpoczął poszukiwania trzech aktorek, które potrafiłyby zagrać potrzebujące silnego ramienia damy. Reżyser chwali odtwórczynie głównych ról mówiąc o nich, że są: „magicznymi i tajemniczymi dziewczynami, które nigdy nie ujawniają wszystkich swoich sekretów”.

De Palma uznał, że do roli Kay Lake, skrzywdzonej młodej kobiety, którą Lee posiądzie, a której Bucky będzie pożądał, potrzebuje aktorki, w której oczach widać już zmęczenie życiem. Scarlett Johansson zobaczył wiele lat wcześniej, w Zaklinaczu koni”. Zrobiła na nim tak duże wrażenie, że już wtedy postanowił zaangażować ją do jakiegoś swojego filmu.

Producent Art Linson widzi w Johansson wspomnienie minionych czasów, w szczególności dzięki jej „starej duszy” i wyglądowi, który przenosi widza w czasie. Aktorka dowiodła tego w filmie - w obiektywie operatora Vilmosa Zsigmonda wygląda jak ucieleśnienie lat 40-tych.

„Kiedy przeczytałam scenariusz Josha – mówi aktorka – po prostu wczułam się w ten rodzaj namiętności, jaki widzimy w Kay. Ona jest bardzo samotną i romantyczną kobietą, która potrzebuje poczucia bezpieczeństwa. Kay nie przypuszcza, że w Buckym odnajdzie przeciwieństwo swojego chłopaka, Lee.”